Danjuro Tobita, conhecido como Gentle Criminal, é um vilão independente, que tentou também se tornar uma celebridade da Internet, sem muito sucesso.

Embora não seja um vilão exatamente maligno, e nem tão poderoso quanto outros na série, Gentle Criminal não deixa de ser um antagonista interessante, tanto por sua história quanto por suas motivações, uma vez que ele se tornou um vilão apenas por não conseguir ser um herói.

Cheio de maneirismos excêntricos, ele age com um ar de cavalheirismo mesmo enquanto comete atos vilanescos. Mesmo assim, Gentle Criminal mostra ser um tanto egocêntrico, fazendo coisas ruins apenas para conquistar fama e atenção, sem perceber todo o dano que causa.

Um antagonista que era filiado à Liga dos Vilões, Jin Bubaigawara, também conhecido como Twice, tem uma personalidade peculiar, explosiva e cheia de contradições.

Ainda que pareça um vilão inescrupuloso e sem nenhum tipo de moral, ele acaba mostrando ser mais que isso com o tempo. Além disso, sua individualidade, chamada de Double, possibilita que ele faça cópias de qualquer coisa, inclusive seres vivos, que ele já utilizou em si mesmo para utilizar em seus crimes.

Twice apresenta sérios problemas mentais, e parte de sua razão para se juntar a outros vilões é que eles o aceitam com todos os seus problemas.

Outro dos membros da Liga dos Vilões, Atsuhiro Sako, também conhecido como Mr. Compress, é um infame ladrão, que se inspirou em seu antepassado, Oji Harima, que roubava dos heróis ricos e dava a riqueza ao povo.

Considerado um dos membros mais experientes da Liga, ele também parece ser um dos menos insanos, e demonstrou ser realmente leal a Shigaraki. Apesar disso, Mr. Compress é extremamente inteligente e muito capaz, o que o torna muito perigoso, principalmente quando se trata de fazer armadilhas.

Sua individualidade, Compress, é capaz de capturar mesmo heróis muito poderosos, comprimindo-os em uma pequena jóia esférica, sem causar dano ao que a esfera contém. Mr. Compress, inclusive, já mostrou do que esse poder é capaz ao capturar Bakugo.

Um dos antagonistas mais abertamente maus, Muscular não luta pelos ideais de um grupo, se juntando a outros vilões simplesmente para poder agir de acordo com seus impulsos brutais.

A individualidade de Muscular, chamada de Muscle Augmentation, permite que ele aumente suas fibras musculares, o tornando extremamente forte e resistente, o que permite com que ele seja considerado um dos membros mais poderosos da Liga dos Vilões.

Sádico e sanguinário, Muscular deixa claro que quer usar seu poder para matar livremente. Além disso, ele se mostra como um oponente complicado para Izuku, mesmo antes de utilizar a totalidade de seu poder.

A aparência de Toga pode enganar, mas ela é uma das maiores antagonistas de Boku No Hero. Mais uma personagem que já foi parte da Liga dos Vilões, ela tem ideias perversas do que é amor ou amizade, além de demonstrar tendências sádicas.

Apesar disso, o que a torna realmente muito perigosa é sua individualidade, Transform, que permite que ela assuma a forma de outra pessoa ao provar o sangue dela.

Além disso, ela é muito eficiente em combate mesmo sem utilizar seus poderes, sendo muito habilidosa com facas. Embora seja bastante querida pelos fãs da série, Toga não deixa de ser uma vilã, e não demonstra remorso algum diante de ações terríveis, sendo capaz de matar sem sequer pensar duas vezes sobre o assunto.

Chizome Akaguro, também chamado de Stain, é um vilão que também já foi um vigilante, e alcançou notoriedade por ter matado vários heróis profissionais.

Chamado de Assassino de Heróis, Stain é extremamente idealista e mata heróis simplesmente por não concordarem com suas convicções, o que de acordo com ele os torna corruptos.

A individualidade do vilão permitia que ele paralisasse suas vítimas, necessitando de apenas uma gota de sangue para isso. Ele apresentou um dos maiores desafios enfrentados por Izuku e Shoto, sendo preciso que os dois utilizassem suas melhores habilidades em uma longa batalha, até que Stain finalmente fosse derrotado.

Um dos vilões recorrentes da série, Dabi foi parte da Liga dos Vilões, apresentado como um personagem cercado de mistérios -- embora mais tenha sido revelado sobre ele recentemente.

A individualidade de Dabi é chamada de Cremation, e possibilita que ele faça qualquer coisa que toque entrar em combustão, além de poder atirar fogo pelas mãos.

Mesmo sob pressão, o vilão permanece calmo, e é capaz de agir de maneira estóica ainda que seus planos dêem errado. Além disso, ele é um antagonista que de fato não hesita em cometer crimes, sempre tentando lutar contra o que ele considera "falsos heróis".

Kai Chisaki, também conhecido como Overhaul, é um dos principais antagonistas de Boku No Hero, sendo líder Shie Hassaikai, uma organização da Yakuza.

O arco em que Overhaul é um antagonista principal é um dos mais sombrios da série. O personagem certamente se mostra à altura de ser considerado um dos maiores vilões de Boku No Hero, não por ser uma enorme ameaça ao mundo, mas por suas ações cruéis, principalmente em relação a Eri.

A individualidade do personagem, também chamada de Overhaul, permite que ele reestruture coisas e pessoas a nível molecular, inclusive as destruindo caso deseje. O vilão mostra ter enorme domínio sobre esse poder, que ele não tem escrúpulos quanto a usar, embora considere as individualidades como uma "doença" que se espalhou pela humanidade.

Antagonista primário da série, Tomura Shigaraki tinha como principal objetivo matar All Might, o maior herói e símbolo da paz no universo de Boku No Hero, destruindo a sociedade que ele representa.

Possuindo habilidades analíticas e de combate excepcionais, Tomura se torna ainda mais perigoso graças a suas individualidades: All For One, que permite que ele adquira as individualidades de outros, e Decay, com a qual ele é capaz de desintegrar qualquer coisa que toque com cinco dedos.

Como se não bastassem seus poderes e seu objetivo original, o propósito do vilão se torna ainda mais radical depois, desejando a destruição completa da sociedade. Ele é o tipo de antagonista que não se importa com frases de efeito, representando apenas o mal puro e simples.

O maior antagonista de toda a série, All For One é o vilão mais poderoso do Japão, além do principal inimigo de All Might. Foi ele quem criou Tomura, buscando transformá-lo em seu sucessor.

Um vilão completamente maligno, o personagem já fez quase tudo de ruim que há para se fazer, de chantagem a assassinato. Completamente cínico, ele não parece ligar para nada nem para ninguém, além de ter uma individualidade que o torna particularmente difícil de ser derrotado, uma vez que permite que ele roube as individualidades de outros permanentemente.

Mesmo após ser derrotado e sofrer ferimentos fatais em uma luta contra All Might, o vilão sobreviveu, e continua tendo uma enorme influência sobre a parte vilanesca da trama, principalmente através de Tomura. O vilão mais assustador da série, All For One com certeza ainda terá um grande papel como inimigo dos heróis, principalmente Midoriya.